电化学还原硝酸盐为合成氨提供了一种具有前景、符合可持续发展和分散式的方法。但是,硝酸盐还原反应面临的关键挑战是反应的能量效率低,需要较低的工作电压(与可逆氢电极相比≥-0.2 V)才具有较高的氨收率和较高的法拉第效率。
有鉴于此,洪波鲁尔大学Wolfgang Schuhmann等提出了一种双金属Co-B/Ru12电催化剂,这个催化剂利用Co-B和Ru的互补效应调节吸附氢的数量,有利于在低过电位下启动硝酸盐还原反应的氢化过程。
与可逆氢电极相比,这种效应使催化剂在0 V下对氨的法拉第效率达到90.4±9.2 %,半电池能量效率达到40.9±4 %。与可逆氢电极相比,催化剂的原位电化学重建有助于在-0.2 V下将氨收率提高到15.0±0.7 mg h-1 cm-2。
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更加重要的式,作者通过单体电化学结合相同位置的透射电子显微镜,系统研究硝酸盐还原反应中催化剂活性位点数目增加与催化剂结构转变的关系。
参考文献
Zhang, J., Quast, T., Eid, B. et al. In-situ electrochemical reconstruction and modulation of adsorbed hydrogen coverage in cobalt/ruthenium-based catalyst boost electroreduction of nitrate to ammonia. Nat Commun 15, 8583 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52780-x
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52780-x