创造有效支持贵金属催化剂的新型功能材料非常重要，而且需要的数量巨大。有鉴于此，南开大学张振杰教授等开发了一种自缩聚熔融合成策略（self-polycondensation flux synthesis），可以生产具有高结晶度和高孔隙率的烯烃连接共价有机框架COF，这种COF能够作为Pd纳米粒子催化剂的载体，用于电催化氮还原反应（ENRR）。

本文要点

（1）

理性的设计一系列含有醛基和甲基反应基团的“二合一”单体，因此合成得到方形孔和超高化学稳定性（强酸或强碱环境>1个月）的COF。氟官能化显著提高了COF的疏水性，这可以抑制竞争性析氢反应（HER）并提高ENRR性能。负载COFs的Pd纳米粒子显示出高达90.0±2.6 μg·h^-1·mg_cat^-1的NH₃产量，在过电势为-0.2 V的法拉第效率达到44%，这是所有报告的COF综合性能最好的。

（2）

催化剂易于回收和再循环，使用15次循环17小时，性能保持稳定。这项工作不仅为合成烯烃连接COF提供了一种新型合成策略，还为高效ENRR催化剂的设计开辟了新的途径。

参考文献

Jiaxi Wang, Qianqian Zhu, Jixian Wang, Ting Wang, Wei Xia, En Lin, Kaiyuan Wang, Heng Hu, Tonghai Wang, Zhifang Wang, Liqin Hao, Yujie Liu, Lifang Jiao, Peng Cheng, Yao Chen, Zhenjie Zhang, Self-Polycondensation Flux Synthesis of Ultrastable Olefin-Linked Covalent Organic Frameworks for Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202415208

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415208