理解催化剂-电解液界面水分子在酸性OER过程中的结构和动态变化对于发展质子交换膜电解水器件非常重要。
有鉴于此,武汉大学罗威教授等报道发展了一系列p区金属(Ga, In, Sn)掺杂RuO2催化剂,因此能够调控电子结构和Ru-O的共价化学键,研究了电化学界面工程对于改善酸性OER的作用。
通过原位ATR-FTIR光谱表征和理论计算,发现Ga-RuO2催化剂产生自由H2O分子的局部环境富集现象,而且水分子的结构从4配位氢键水分子变成2配位氢键水分子,最后变成自由状态的水分子。通过增强溶剂重组作用,是这种电化学双层的氢键网络结构优化的原因。
(2)
界面水分子的有序结构促进了高效率的质子耦合电子跨界面转移,能够降低水分子解离的能垒,增强酸性OER催化活性。这项工作展示了酸性OER反应中,控制界面水分子结构和动态变化的重要作用,能够作为设计高性能电催化剂的设计理念。
参考文献
Liqing Wu, Wenxia Huang, Dongyang Li, Hongnan Jia, Bingbing Zhao, Juan Zhu, Haiqing Zhou, Wei Luo,Unveiling the Structure and Dissociation of Interfacial Water on RuO2 for Efficient Acidic Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413334
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413334