二维聚合物半导体是重要的光催化剂类型,如何调控聚合物半导体的界面电荷转移,并且阻碍面内电荷的复合,改善量子产率仍然是个困难和挑战。目前人们报道了一些解决此类问题的策略,比如调节π-π堆叠和vdW相互作用等方法,但是仍然无法实现直接的层间电荷转移。
有鉴于此,安徽师范大学/中国科学技术大学熊宇杰教授、安徽师范大学孔婷婷副教授、江苏大学刘芹芹教授等报道构筑不对称Zn-N3位点的策略解决这个困难和挑战。
在氮化碳聚合物纳米片的层间氮之间构筑Zn-N3位点,能够将N掺杂碳层和C3N4纳米片之间相连,构筑的打破对称性的Zn-N3位点具有不对称的局部电荷分布,能够促进C3N4光催化剂和N掺杂碳助催化剂之间直接界面电荷转移。
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通过飞秒瞬态光吸收光谱表征发现界面不对称Zn-N3位点显著增强电荷分离,因此设计的这种C3N4-Zn-N(C)催化剂的光催化合成H2O2性能显著增强,性能超过了目前大多数报道的C3N4催化剂。这项工作展示了调节界面化学键通道对于聚合物光催化剂高效率空间电荷分离的重要性。
参考文献
Weikang Wang, Rong Liu, Jianjun Zhang, Tingting Kong, Lele Wang, Xiaohui Yu, Xiaomin Ji, Qinqin Liu, Ran Long, Zhou Lu, Yujie Xiong, Building Asymmetric Zn–N3 Bridge between 2D Photocatalyst and Co-catalyst for Directed Charge Transfer toward Efficient H2O2 Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202415800
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202415800