最近人们发现受阻Lewis对催化剂(FLP)能够活化小分子的作用,受到广泛的关注。由于FLP是一种弱相互作用,因此如何直接观测和调控FLP非常困难。
有鉴于此,浙江师范大学张袁斌教授、周小顺研究员、王亚浩副教授、厦门大学李剑峰教授等报道设计硼簇阴离子(B10H82-)和有机胺阳离子([NR4]+, R=-CH3, -C2H5)构成FLP,并且验证其能够电化学的方式调节双电层内的硼阴离子和有机胺阳离子的FLP。
原位单分子电化学测试和Raman表征测试,观测正电荷状态的Au(111)电极表面形成B10H82-—[NH4]+的过程。相比的,单独的B10H82-形成在低于零等电点仍处于自由状态。
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发现FLP能够导致硼团簇的电子结构接近EF,因此增强电子传输,这个方法展示了可逆的单个簇的可逆转变策略,能够控制双电层内FLP物种。
参考文献
Hongyang Guo, Qiang Wan, Yunjia Jiang, Bo Wang, Lingyao Wang, Ju-Fang Zheng, Ya-Hao Wang, Yuanbin Zhang, Jian-Feng Li, Xiao-Shun Zhou, Electrochemically Gated Frustrated Lewis Pair Chemistry in Electric Double Layer, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202414867
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202414867