由于锂电镀反应会导致循环性能不佳和安全问题，因此高容量阳极的快速充电具有挑战性。因此，准确预测电镀开始和了解这一电化学过程对于稳健的电池设计至关重要。然而，最常用的基于多孔电极理论的模型（例如伪二维模型）由于其复杂性而难以校准，限制了它们的预测能力。

近日，布朗大学Brian W. Sheldon通过使用光学操作技术测量局部反应进程和电镀行为，研究了（小颗粒）石墨半电池快速充电过程中的锂电镀过程。

文章要点

1）这些实验采用了真实的 1D 石墨电极几何形状，具有商业相关的质量负载，以快速充电速率充电。结果表明，不仅可以用 p2D 数值模型准确预测局部反应进程和电镀开始，而且这些过程遵循简单的缩放。值得注意的是，研究人员观察到以不同速率充电的不同电极（例如，0.5C 时厚度为 160 µm，1C 时为 111 µm 或 4C 时为 66 µm）的整个反应历史具有自相似的插层曲线。结果表明，镀层开始反过来受反应曲线控制，这解释了为什么这两个过程表现出相同的缩放行为。

2）研究人员首次在具有通道结构的电极中进行了局部反应动力学的原位测量，定量确定了通道如何影响反应均匀性和镀层开始。总之，这些结果揭示了快速充电和锂镀层的复杂电化学环境中潜在的简单性，加深了对这一过程的理解。

这些基本见解广泛应用于锂离子电池的设计过程、建模和实验评估。

参考文献

Aleksandar S. Mijailovic, et al, Interplay of intercalation dynamics and lithium plating in monolithic and architectured graphite anodes during fast charging, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE02211D