合理设计性能优异的光催化体系,直接的捕获和原位转化烟气的稀释CO2是实现碳中和的一种有前景但具有挑战性的方法。有鉴于此,华南师范大学兰亚乾教授、哈尔滨理工大学张凤鸣教授等报道一种新型的主-客体光催化剂,该催化剂将能够富集CO2的离子液体和光催化活性的金属有机框架PCN-250-Fe2M(M=Fe,Co,Ni,Zn,Mn)复合,用于光化学气-固相还原浓度稀释的CO2。
[Emim]BF4(39.3 wt%)@PCN-250-Fe2Co在纯CO2气氛下表现出创纪录高的CO2对CO的还原反应效率(313.34 μmol g−1 h−1),在稀释的CO2(15 %)表现约100 %的CO选择性,转化率达到153.42 μmol g-1 h−2。
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使用1.0 g催化剂和天然太阳光照射进行放大实验,纯CO2和稀释的CO2(15%)的浓度可以分别降低到85 %和10 %以下,表明其工业应用潜力。进一步的实验和理论计算表明,离子液体不仅有利于CO2富集,而且与PCN-250-Fe2Co中的CO2+位点产生协同效应,因此CO2转化为CO的速率决定步骤吉布斯能垒显著的降低。
参考文献
Wang, Y., Wei, JX., Tang, HL. et al. Artificial photosynthetic system for diluted CO2 reduction in gas-solid phase. Nat Commun 15, 8818 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53066-y
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53066-y