揭示高效电化学CO2还原(ECR)催化剂中活性物种的动态演化是一项巨大挑战。通过操作X射线显微镜在纳米尺度上观测高效ECR催化剂的化学和形态演变,国立首尔大学Jongwoo Lim、Yun Jeong Hwang、韩国科学技术院Hyungjun Kim确定了阳离子Cu物种在操作过程中的动态转变。
本文要点:
1) 在Cu(OH)2的动态相变过程中,作者观察到的表面Cu2+相提高了金属Cu相的C-C偶联活性。作者认为,碳酸铜氢氧化物物种可以在阴极环境下动态持续存在。
2) 通过观察相变过程中的Cu+相和表面Cu2+物种的形成,作者能够将低活性催化剂电化学改性为高活性催化剂,并将其用于C-C偶联。密度泛函理论计算也揭示了Cu2+物种可以通过调节*CO吸附能来增强C-C偶联活性。
Juwon Kim et.al Spatiotemporal active phase evolution for CO2 electrocatalysis Joule 2024
DOI: 10.1016/j.joule.2024.09.008
https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.09.008