单原子催化剂（SAC）在各种反应中表现出优异的原子效率和催化性能，但稳定性较差。理解结构-稳定性关系是稳定性优化的先决条件，但由于降解过程和反应环境的复杂性，很少被探索。有鉴于此，东南大学王金兰教授、凌崇益副教授等利用先进的恒电位密度泛函理论计算，成功建立了氮掺杂碳载体SACs（MN4 SACs）在CO₂还原反应的结构-稳定性关系。

本文要点

（1）

考虑不同因素的系统机制研究确定了初始氢吸附在配位N原子上在催化稳定性中的关键作用，其中吸附的可行性最终决定了金属原子的溶解。在此基础上，构造了一个由电子数目和电负性构成的简单描述符，能够对SAC的稳定性准确快速的预测。

（2）

此外，提出了通过调控局部几何结构提高稳定性，同时不改变活性中心的策略，并得到了相关实验的验证。这些研究发现填补了目前理解SAC电催化条件中稳定性的空白，有助于推动SAC应用于可持续能源转换。

参考文献

Structure–Stability Relation of Single-Atom Catalysts under Operating Conditions of CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11516

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11516