水电氧化生成H2O2是生产H2O2的重要方法,在工业上得到广泛应用。但其机理尚有争议,吸附在电极表面的羟基HO(ads)被认为是重要的中间体。
近日,南京工业大学Yuhui Chen,南京大学Shicheng Yan利用原位拉曼光谱和差示电化学质谱研究了水在Pt电极上氧化成H2O2的机理,发现过氧键主要来源于两个CO32-通过C2O62-中间体的偶联。
文章要点
1)通过定量分析产物中的18O同位素,我们发现93%的H2O2是通过CO32-偶联途径形成的,7%的H2O2来自OH(ads)-CO3•−途径。OH(ads)-OH(ads)偶联途径的贡献可以忽略不计。
2)对各种电极的比较表明,CO3(ads)在电极表面的强吸附是必不可少的。研究人员结合商用阴极催化剂在氧还原过程中产生H2O2,组装出一个流动电池,其中阴极和阳极同时产生H2O2。在1 A cm−2电流密度和2.3V电池电压下,H2O2的法拉第效率为150%。
参考文献
Zhu, H., Lv, X., Wu, Y. et al. Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat Commun 15, 8846 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-53134-3
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53134-3