通过烯烃的氧化制备环氧化物是合成工业化学品和材料的关键中间体,目前的烯烃氧化策略通常需要非常苛刻的反应环境,包括高温高压,而且需要使用毒性氧化剂,这影响了能量效率和可持续性。直接进行电催化环氧化是可能解决这个难题的策略。
有鉴于此,南京大学丁梦宁教授等报道一种普适性的电化学环氧化策略,实现了动力学限域表面自由基反应的路径。
本文要点
这种电催化反应能够在温和的反应条件实现高效率的电催化环氧化效率,环己烯的环氧化反应中,选择性>99 %,产率>80 %,法拉第效率>80 %,而且兼容大量的烯烃反应物。
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催化反应是由于界面双分子反应机理(L-H机理),其中包括限域在表面的Br自由基,能够活化惰性C=C双键,避免发生均相自由基副反应。通过可再生能源和水作为绿色的氧化剂,能够实现可持续的制备化学品。
参考文献
Ran, P., Qiu, A., Liu, T. et al. Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion. Nat Commun 15, 8877 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53049-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53049-z