还原的质子耦合电子转移(PCET)过程在许多合成过程和自然界的氧化还原过程中都是非常重要的过程,发展PCET催化体系受到人们的广泛关注,特别是通过光激发的方式产生活性氧,将太阳能转化为化学能。但是这种方法由于竞争性的生成H2反应,导致这个反应变得非常大的挑战。
有鉴于此,格拉纳达大学Pablo Garrido-Barros等报道Zr催化剂的可见光激发态能够有效的还原多重化学键。
反应机理研究发现其中的电荷分离过程产生激发态电子和酸性质子,促进PCET过程。作者通过多种不同反应物的光催化反应,测试这种光催化反应的性能。研究结果显示这种分子催化剂能够设计形成非常强的光催化PCET介导还原催化反应。
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此外,这个PCET机理能够与Zr分子催化剂结合用于光氧化还原反应。
参考文献
Pedro J. Jabalera-Ortiz, Cristina Perona, Mercedes Moreno-Albarracín, Francisco J. Carmona, Juan-Ramón Jiménez, Jorge A. R. Navarro, Pablo Garrido-Barros, Reductive Photocatalytic Proton-Coupled Electron Transfer by a Zirconium-based Molecular Platform, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202411867
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411867