将分子催化剂固定在导电载体(例如多壁碳纳米管,CNT)上是一种有前途的明确催化剂/载体界面的方法,该方法已在催化转化方面表现出可观的性能。然而,由于每种固定化分子催化剂的固有活性利用不足,尤其是在应允许适当电流密度的负载下,它们的全部潜力还远未发挥出来。
在这项研究中,中科院理化所吴骊珠院士发现四冠醚取代的钴酞菁和金属离子(例如K+离子)之间的主客体相互作用不仅可以消除固定过程中的催化剂聚集,而且可以在操作条件下通过额外的静电吸引力增强催化剂/载体相互作用。
文章要点
1)通过简单的浸涂程序,可以成功实现单分子分散。这种催化剂/电极界面稳定,可以在所有负载条件下选择性催化CO2到CO的转化(>96%),而周转频率(TOF)几乎不变,这意味着可以充分利用负载分子催化剂的固有活性。
2)实验结果显示,在过电位为570mV的水性H型电解槽中,可以同时实现高TOF和高电流密度(38 mA/cm2时TOF为111s-1)。
参考文献
Lei Zhu, et al, Single Molecular Dispersion of Crown Ether-Decorated Cobalt Phthalocyanine on Carbon Nanotubes for Robust CO2 Reduction through Host-Guest Interactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202418156
DOI: 10.1002/anie.202418156
https://doi.org/10.1002/anie.202418156