双原子催化剂（DAC）由于其多种组合和协同效应，通常表现出优异的电催化活性。然而，忽视工作电位下活性位点的动态轴向吸附和作为速率决定步骤的反应物吸附会阻碍准确高通量筛选策略的建立。近日，北京化工大学曹达鹏、许昊翔研究了42种3d-3d金属DAC的氧还原反应（ORR），并通过密度泛函理论（DFT）计算证明，除了质子-电子转移步骤外，ORR动力学还可以受到O₂*吸附的限制，DAC的活性中心可以在工作电位下通过中间体的轴向预吸附来重建。

本文要点：

1) ORR火山图是通过使用O₂*和OH*吸附作为活性描述符提出的。然后，作者构建了一种高通量筛选方法，从267个含有3d、4d或5d金属的DAC中筛选出38个高效ORR DAC。

2) 此外，之前未开发的MnCoN₆ DAC也实现了实验合成，并且表现出优于Pt/C的超高ORR活性，与理论预测完美匹配。总之，该工作不仅提出了一种基于火山图的高通量筛选方法，还为理论预测的实验验证提供了概念证明，以启发式设计其他反应的电催化剂。

参考文献：

Danyang Li et.al A Revised High-Throughput Screening Model on Oxygen Reduction Reaction Over Dual Atom Catalysts Based on the Axial Pre-Adsorption and O₂ Adsorption Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202403524

https://doi.org/10.1002/aenm.202403524