人们发现,由于高熵合金催化剂具有复杂的结构,有可能打破催化剂的线性标度关系(LSR),但是因为多个成分之间加权平均作用,导致难以脱离线性标度关系产生的对称性。
有鉴于此,江南大学朱罕研究员、清华大学王定胜教授、庄泽超、同济大学高国华副教授等报道开发了“表面熵减”策略,通过挤出的方式在催化剂表面产生相互亲和性比较弱的部分,在高熵合金催化剂表面形成少数原子层FL-M(few-atom-layer metal)的金属。
挤出生成的FL-M超过了传统高熵合金催化剂的结构限制,而且FL-M与高熵合金载体之间产生集体性作用,产生相互分开的活性位点,能够在复杂反应过程中分别用于控制多种中间体。
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FL-M覆盖在高熵合金催化剂表面在电催化还原硝酸盐合成氨的反应中表现优异,法拉第效率达到92.7 %,NH3产量达到2.45 mmol g-1 mgcat-1,而且具有长期的稳定性(>200 h)。这项工作实现了精确调控原子的结构,拓展了目前已知的高熵合金催化剂的空间,开拓了高熵合金催化剂的发展前景。
参考文献
Hao, J., Wang, T., Yu, R. et al. Integrating few-atom layer metal on high-entropy alloys to catalyze nitrate reduction in tandem. Nat Commun 15, 9020 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53427-7
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53427-7