电催化还原硝酸盐是可持续合成氨的重要方法,但是电催化还原硝酸盐如何增加氨的产量需要在高于0 V RHE的过电势进行电催化,需要更高的能量消耗,而且面临着制氢的竞争反应。
有鉴于此,西北工业大学李家源副教授、太原理工大学韩冰莹等报道合成了HxWO3作为可逆的氢供体-受体,能够与Cu配合在高于0 V RHE过电势实现接力电催化反应机理。
HxWO3和Cu配合,在大于0 V RHE过电势实现了接力电催化反应机理,这种机理包括H原子插入HxWO3晶格,随后晶格H脱嵌,并且转移到Cu催化剂,用于在Cu催化剂发生氢介导硝酸盐还原合成氨。
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这种催化剂在0.1 V vs RHE过电势能够实现~100 %的法拉第效率和3332.9±34.1 mmol gcat-1 h-1的产量,而且能量消耗达到创纪录的17.6 kWh kgNH3-1。使用这种催化剂能够在放大的流动相电解槽实现连续合成氨,真实的能量消耗达到17.0 kWh kgNH3-1。
参考文献
Yuefei Li, Ye Liu, Mingkai Zhang, Linsen Li, Zhao Jiang, Bingying Han, Baojun Wang, Jiayuan Li, Reversible Hydrogen Acceptor–Donor Enables Relay Mechanism for Nitrate-to-Ammonia Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417631
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417631