通过光催化反应将CH4转化为高附加值C1氧化衍生物受到人们的广泛关注,但是CH4转化为C1氧化衍生物具有非常大的困难和挑战。
有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授等报道基于调节MOF的配位结构微环境的方式构筑Cu单原子催化剂用于选择性光催化氧化CH4制备HCHO。
作者在单核Cu位点直接进行O2氧化,因此能够打破反应的化学平衡,将形成自由基的平衡完全转向生成·OOH。通过同步生成·OOH和·CH3,能够快速结合生成HCHO,并且阻碍竞争反应,实现了优异的HCHO选择性(接近100 %),产量达到2.75 mmol gcat-1 h-1。
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这项工作展示了理性设计催化活性位点对于调节反应路径和选择性CH4光催化氧化的重要性,哟租户与发展和设计高性能的单原子催化剂。
参考文献
Feng, C., Zuo, S., Hu, M. et al. Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites. Nat Commun 15, 9088 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53483-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53483-z