调控担载金属催化剂位点的结构对于增强催化活性和选择性非常重要,这种调控位点增强催化活性的方法通常包括通过调节颗粒尺寸、表面合金化、修饰分子配体等方式。但是对于多功能分子和催化剂的关键性的选择性问题控制策略仍然缺乏。
有鉴于此,特拉华大学Dionisios G Vlachos、Weiqing Zheng等报道亚纳米层WOx修饰Pt策略,通过调控覆盖度的策略能够作为稳定的配体,优先修饰在Pt的露台位点。
通过探针分子进行实验动力学研究、原位光谱表征、第一性原理计算等方法结合,作者发现WOx通过金属-酸位点平衡的原理覆盖在Pt表面,而且能够保持酸的强度,因此得到优化的反应活性。
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氧化物覆盖层能够影响反应物的吸附,因此产生选择性的翻转,使得反应路径从露台主导变成台阶主导,在呋喃甲醛脱羰基反应和加氢反应中得到验证。这项研究为改善特定体系金属/金属氧化物催化剂的研究提供帮助。
参考文献
Jiahua Zhou, Piaoping Yang, Stavros Caratzoulas, Weiqing Zheng, Dionisios G Vlachos, Engineering Active Sites of Metal/Metal Oxide Catalysts by Oxide Ligand Overlayers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202416746
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202416746