对于单原子催化剂，金属位点附近的掺杂能够显著影响单原子催化剂的性能。但是，人们对于掺杂位点和金属之间的距离以及掺杂产生的机理并不清楚。

有鉴于此，福州大学林森教授、中国科学院大连化物所林坚研究员等报道基于DFT理论计算，设计调节石墨烯单原子催化剂周围的氮掺杂位点，用于Ir₁ SAC催化丙烷脱氢催化（PDH）。

本文要点

（1）

 发现增加N掺杂位点与Ir₁位点的距离，相比于第一层/第二层氮原子不同，导致反应过程的能量变化规律发生改变。

（2）

提出了随机掺杂模型（Stochastic doping model），并且从统计学上验证了更远的壳层修饰氮原子能够提高Ir₁单原子位点的活性，而且有助于保持丙烯选择性，并且在实验中得到验证。发现随机的掺杂氮原子能够调节Ir₁的d能带中心，并且有效的调控反应中间体的结合强度，因此改善丙烷脱氢催化反应的能量。

这项研究有助于深入理解掺杂位点对金属位点的影响，展示了掺杂策略对于异相催化剂的重要作用。

参考文献

Fenfei Wei, Liru Cao, Bingqing Ge, Yang Chen, Xiaoli Pan, Yicong Chai, Rizheng Jing, Xixi Hu, Xiaodong Wang, Jian Lin, Sen Lin, Regulating Peripheral Nitrogen Dopants in Single‐Atom Catalysts to Enhance Propane Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202416912

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202416912