了解极化催化剂-电解质界面吸附中间体对电双层 (EDL) 结构的影响对于开发高效电催化剂至关重要。
近日,武汉大学Wei Luo通过合理调节羟基中间体的结合能来设计电化学界面并提高碱性氢氧化反应 (HOR) 的性能,制备了一系列非常规面心立方 (fcc) 相 Ru 基催化剂(即 fcc-Ru、fcc-RuCr 和 fcc-RuCrW)。
文章要点
1)研究发现,引入亲氧金属 Cr 和 W 可以调节 Ru 的轨道占据,促进羟基物质的吸附,导致碱性介质下的 HOR 性能超过酸性介质的异常行为。
2)实验结果和理论计算表明,羟基在电极表面的吸附调控导致界面水结构重建和自由水分子从最靠近电极表面到双电层间隙区域上方的动态演变,从而显著增加水的连通性和氢键网络。
研究工作揭示了表面中间体在控制氢氧还原电催化中界面水和氢键网络动态过程方面的新认识,并将通过电化学界面工程指导先进电催化剂的合理设计。
参考文献
Jianchao Yue, et al, Hydroxyl-Binding Induced Hydrogen Bond Network Connectivity on Ru-based Catalysts for Efficient Alkaline Hydrogen Oxidation Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202415447
DOI: 10.1002/anie.202415447
https://doi.org/10.1002/anie.202415447