混合铅卤化物具有优异的光物理学性质,因此在光催化领域具有广泛前景,但是如何精确调控其中的有机成分获得协同相互作用仍然具有非常大的挑战。
有鉴于此,同济大学费泓涵教授、张弛教授等首次通过电子供体-受体效应的晶体工程策略构筑一系列原子掺杂铅卤化物,其中含有一维线性[PbCl]+分子链无机骨架,苯并恶二唑/苯并噻二唑/苯基硒二唑的二羧酸作为配体。
通过有机配体和缺电子/富电子Pd卤化物分子链之间的共价键不仅有助于电荷分离,而且增加结构稳定性,因此改善光催化。
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这种D-A结构Pd卤化物光催化剂表现优异的光催化氧化异相催化活性,包括C(sp3)-H氧化反应、一级胺的氧化偶联、苯硼酸氧化、硫化物的选择性氧化等。特别重要的是,这种铅卤化物光催化剂能够应用于流动相光催化体系,能够克级量流动合成高附加值产物。
参考文献
Yukong Li, Ziyi Wang, Yilin Jiang, Chao Wu, Chen Sun, Qingran Zhang, Chi Zhang, Honghan Fei, Precise Single-Atom Modification of Hybrid Lead Chlorides for Electron Donor-Acceptor Effect and Enhanced Photocatalytic Aerobic Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202415896
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202415896