Cu是具有发展前景的电催化还原NO3-催化剂但是通常反应中间体NO2-脱附降低NH3的产量和法拉第效率。
有鉴于此,新加坡国立大学林彦玮 (Yanwei Lum)等报道发现这种NO2-脱附在氧化物形成的Cu催化剂上没有发生,这是因为氧化物生成的Cu催化剂具有两个协同作用的催化活性位点。
在氧化物演变的Cu催化剂上,存在两个协同作用的催化活性位点,一个用于NO3-→NO2-,另一个用于NO2-→NH3。因此,氧化物衍生得到的Cu催化剂在使用NO3-/NO2-混合原料相比于NO3-或NO2-纯样品原料时,具有更高的NH3产量。在标准的Cu催化剂未曾发现这种催化活性增强的效果,这是因为标准的Cu催化剂只含有一个催化活性位点。
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通过ATR-DRIFT表征和15NO3-/14NO2-同位素标记实验,验证了催化剂的双位点猜测的正确性。通过两类吸附位点的理论计算模拟成功验证,这些研究结果有助于推动催化活性位点的设计。
参考文献
Jiguang Zhang, Linrong Huang, Weng Weei Tjiu, Chao Wu, Mingsheng Zhang, Surani Bin Dolmanan, Sibo Wang, Meng Wang, Shibo Xi, Zainul Aabdin, and Yanwei Lum*, Evidence for Distinct Active Sites on Oxide-Derived Cu for Electrochemical Nitrate Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c13219
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13219