Li介导氮气还原反应（Li-NRR）是有可能取代Haber-Bosch过程合成氨的绿色制氨技术，固体电解液界面（SEI）是Li-NRR过程高效和稳定的关键，因为SEI能够调控反应物的扩散，并且阻碍副反应。SEI的性质受到Li⁺离子溶剂化结构的显著影响，通过电解液工程能够调控SEI。虽然阴离子构成的SEI能够增强选择性和稳定性，但是通常需要高浓度的电解液，这面临着传质问题、粘性、成本问题。

有鉴于此，浦项科技大学(POSTECH) Kijung Yong、韩国科学技术院(KAIST) Dong-Hwa Seo等首次报道在Li-NRR过程引入局部高浓度电解液（LHCE）策略，通过反溶剂增强Li-阴离子配位，因此在低浓度电解液中形成阴离子型SEI。

本文要点

（1）

当使用1,2,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）作为反溶剂，Li-NRR的合成氨法拉第效率达到73.6±2.5 %，是LCE（低浓度电解液）法拉第效率的2倍，比HCE（高浓度电解液）的效率更高（56.0±2.8 %）。

（2）

系统的计算和实验分析结果说明LHCE电解液具有富含阴离子的溶剂化结构，而且形成了比较薄的无机SEI结构。此外，LHCE具有黏度低和N₂溶解度高的优势，有助于传质。这项研究展示了LHCE是非常好的增强Li-NRR电解液工程策略。

参考文献

Hyeju Yun, Chaeeun Lim, Minjun Kwon, Dongmin Lee, Yongju Yun, Dong-Hwa Seo, Kijung Yong, Localized High-Concentration Electrolyte in Li-Mediated Nitrogen Reduction for Ammonia Synthesis, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202408280

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202408280