2电子氧还原反应(2e- ORR)是合成H2O2的重要方法,自然界中含有Mn的酶能够将活性氧转化为H2O2,但是能够催化2e- ORR的Mn异相催化剂非常罕见。
有鉴于此,清华大学陈晨、彭卿、福州大学庄泽文副教授等报道受到自然界启发的Mn单原子电催化剂,这种Mn单原子含有N,O共配位,以碳点作为载体。
制备的Mn CD/C催化剂具有优异的2e- ORR催化活性,启动电压为0.786 V,最大的H2O2选择性达到95.8 %。Mn CD/C催化剂能够在200 mA cm-2电流密度连续50 h制备0.1 M H2O2溶液,没有显著的性能损失或者法拉第效率降低,说明具有应用前景。这种优异的性能归因于将Mn原子位点修饰在碳点载体上。理论计算说明N,O共配位结构和丰富的氧官能团改善Mn位点的*OOH中间体的结合能,从而达到火山图的顶端。
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这项工作表明碳点能够作为多功能的平台调控单原子催化剂的微环境,从而有助于理性设计自然界启发的催化剂。
参考文献
Yuan Zeng, Xin Tan, Zewen Zhuang, Chen Chen, Qing Peng, Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202416715
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416715