在有机共轭聚合物半导体中,强激子效应非常常见,并且严重的阻碍产生自由基载流子用于光催化。因此开发调控聚合物的激子解离的新型方法对于聚合物光催化受到快速的发展。有鉴于此,福州大学王心晨教授、蓝志安研究员等报道开发了一系列B-N Lewis对官能团修饰的共轭聚合物,能够调控电荷转移路径的方式,减少激子效应。
理论计算研究发现B-N Lewis对能够显著的增加电荷转移的距离,增强电荷转移的数量,降低库伦吸引能量,因此有助于打破激子和和电荷载流子的平衡。
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进一步的实验结果表明单重态激子能够分解形成更多的电荷载流子,用于光激发的表面反应。优化得到的PyPBM聚合物光催化剂在光催化制氢性能和光催化合成H2O2实现指数级的增强。
参考文献
Chenglong Ru, Xiaoyu Nie, Zhi-An Lan, Zhiming Pan, Wandong Xing, Sibo Wang, Jimmy C. Yu, Yidong Hou, Xinchen Wang, Regulation of Exciton Effects in Functionalized Conjugated Polymers by B-N Lewis Pairs for Visible-Light Photocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417712
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417712