乙醇是具有前景的能源,能够通过可逆的电化学氧化还原反应过程实现碳循环。目前CO2/CO电化学合成乙醇的方法面临着竞争性生成乙烯的竞争反应。有鉴于此,南京大学朱嘉教授、东南大学王金兰教授等报道晶面选择性金属掺杂策略能够调控CO电催化还原反应路径,增强乙醇产物的选择性。
理论计算结果说明Ni掺杂的Cu(100)晶面能够促进水分子解离生成吸附氢,促进关键C2中间体(*CHCOH)选择性电化学加氢生成乙醇而不是乙烯。
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实验中发现Ni掺杂的Cu{100}晶面纳米线能够实现56 %的乙醇选择性,乙醇/乙烯选择性达到2.7,达到没有掺杂的Cu的4倍和15倍。原位光谱表征结果验证说明Ni掺杂的Cu纳米线能够改变界面水分子的活性,因此调控C2产物选择性。通过进一步的电极工程,使用Ni掺杂Cu纳米线催化剂构成了膜电解槽,以2.7 V的电池电压和300 mA cm-2电流密度和50 %的法拉第效率生成乙醇,稳定工作时间达到300 h。
参考文献
Xing Zhang, Chongyi Ling, Siyun Ren, Hanchen Xi, Liyao Ji, Jinlan Wang, Jia Zhu, Nickel‐Doped Facet‐Selective Copper Nanowires for Activating CO‐to‐Ethanol Electrosynthesis, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202413111
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202413111