调控催化活性位点的电荷密度，平衡催化活性位点的吸附和反应活性对于2e^- ORR生成H₂O₂非常重要。有鉴于此，哈立法大学Dinesh Shetty、印度理工学院罗巴尔校区Tharamani C. Nagaiah等报道中间体的极性对于COF在电催化还原合成H₂O₂反应的催化反应效率和选择性的影响。

本文要点

（1）

使用对称性不同C3配体构筑COF，能够调控催化活性位点的电荷密度，以苯的结构构筑的COF具有比三嗪构筑COF更低的极性，并且表现更高的制备H₂O₂性能，当过电势为0.4 V，生成H₂O₂的选择性达到93.1 %，法拉第效率达到90.5 %。

（2）

通过原位电化学Raman光谱表征以及扫描电化学显微（SECM）表征，验证了电催化反应生成H₂O₂，并且研究了不同空间的反应情况。这些技术有助于研究催化剂中局部催化反应，表明了骨架的极性对催化反应的效果。

参考文献

Shivangi Mehta, Nada Elmerhi, Sukhjot Kaur, Abdul Khayum Mohammed, Tharamani C. Nagaiah, Dinesh Shetty, Modulating Core Polarity in Metal-free Covalent Organic Frameworks for Selective Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202417403

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417403