太阳能驱动木质素重整催化转化技术为合成气的碳中和制备路线提供可能,有鉴于此,上海交通大学周宝文副教授、麦吉尔大学宋俊教授等报道Fe-Mn非贵金属双重助催化剂能够同时活化C-C化学键和C-O化学键,因此最大利用木质素的取代基制备合成气。
将InGN纳米线组装在Si晶圆,修饰FeMn双重助催化剂,在木质素的转化中,以93 %的选择性制备合成气,在聚集光源下,合成气的产率达到42.4 mol gcat-1 h-1,且合成气的比例可调控,光能量转化为燃料的效率达到11.8 %。通过担载在一维InGaN载体上,FeMn的原子利用率得到增加,TOF都达到220896。
通过实验和理论计算,说明Fe-Mn助催化剂协同作用,同时活化C-C键和C-O键,因此最大化利用-OCH3、-CH2CH2CH3。Fe-Mn双重助催化剂在能量上有助于空穴氧化连续产生·CH3和·OH,而且阻碍反向的氢气和羟基生成水分子。
参考文献
Baowen Zhou, Tianqi Yu, Ying Zhao, Jingling Li, Yixin Li, Liang Qiu, Hu Pan, Muhammad Salman Nasir, Jun Song, Zhen Huang, Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413528
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413528