温和条件乙炔加氢制备乙烯(AC-AHE)是使用低能量输入制备乙烯的路径,但是由于乙炔和H2在室温难以同时活化,导致温和条件乙炔加氢仍然是个挑战。
有鉴于此,中国科学院大连化物所邓德会研究员、于良研究员、黄瑞研究员等报道在25 ℃的AC-AHE合成乙烯反应。
催化剂在25 ℃能够转化99 %的乙炔,乙烯选择性达到70 %,创纪录的乙烯生成空速(1123 molC2H4 molPd-1 h-1),性能是Pd1Ag3/Al2O3催化剂的4倍,而且稳定工作时间超过500 h。
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研究结果表明限域的Pd-S配位能够形成正电荷Pdδ+,因此促进C2H2加氢和C2H4脱附,在室温得到优异的C2H2转化为C2H4,避免了过度加氢生成C2H6。
参考文献
Zhang, W., Uwakwe, K., Hu, J. et al. Ambient-condition acetylene hydrogenation to ethylene over WS2-confined atomic Pd sites. Nat Commun 15, 9457 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53481-1
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53481-1