单原子的配体调控是目前增强单原子电催化性能的最新技术，但是真实的催化活性位点以及反应机理与吡啶N和吡咯N的关系还没有得到充分理解。

有鉴于此，庆北大学Myeongjin Kim、釜山国立大学Joonhee Kang等首次通过精确调控吡啶、吡咯氮原子配位环境，揭示了Mn单原子位点的ORR催化活性和N配体结构之间的关系。

本文要点

（1）

实验和理论计算结果表明，Mn-吡咯N₄具有更长的Mn-N距离，因此在Mn中心原子产生更高的自旋态，能够提升反键轨道的填充态能量，有助于降低氧中间体物种的吸附强度，因此活化Mn单原子位点的催化活性，在酸性电解液中，半波电位为0.896 V，而且具有优异的稳定性。

（2）

这项研究为深入理解Mn单原子的优异ORR催化活性，有助于理性设计单原子催化剂用于各种电催化反应过程。

参考文献

Kiwon Kim, Gyuchan Kim, Taeyoung Jeong, Wonyoung Lee, Yunho Yang, Byung-Hyun Kim, Bubryur Kim, Byeongyong Lee, Joonhee Kang*, and Myeongjin Kim*, Activating the Mn Single Atomic Center for an Efficient Actual Active Site of the Oxygen Reduction Reaction by Spin-State Regulation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c13137

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13137