2023年的NH3产量达到1.5亿吨,同时每年产生的CO2达到5亿吨,如何绿色生产NH3仍然非常困难,这是因为传统的冷凝冷却法难以分离NH3。虽然MOF材料为分离提供一些可能,但是通常MOF材料在腐蚀性NH3气体不稳定且发生分解。
有鉴于此,曼彻斯特大学/北京大学杨四海教授、曼彻斯特大学Martin Schröder教授等报道通过扩孔策略处理柔性膦酸酯框架材料STA-12(Ni),得到的材料具有优异的稳定性,能够在100-220 ℃捕获ppm浓度的气体,甚至能够捕获潮湿空气中的NH3。
吸附测试结果表明,STA-12(Ni)能够捕获浓度为100 μbar(对应于100 ppm)的NH3,通过原位中子粉末衍射、弹性中子散射、红外光谱等表征,以及理论计算建模,揭示了NH3结合在Ni(II)位点和膦酸酯,导致孔扩张,孔的结构由三斜变成菱方。
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STA-12(Ni)能够方便的构成颗粒或者单个块体,而且不会损失吸附容量,展示STA-12(Ni)的实用性。
参考文献
Dukula De Alwis Jayasinghe, Yinlin Chen, Jiangnan Li, Justyna M. Rogacka, Meredydd Kippax−Jones, Wanpeng Lu, Sergei Sapchenko, Jinyue Yang, Sarayute Chansai, Tianze Zhou, Lixia Guo, Yujie Ma, Longzhang Dong, Daniil Polyukhov, Lutong Shan, Yu Han, Danielle Crawshaw, Xiangdi Zeng, Zhaodong Zhu, Lewis Hughes, Mark D. Frogley, Pascal Manuel, Svemir Rudić, Yongqiang Cheng, Christopher Hardacre, Martin Schröder*, and Sihai Yang*, A Flexible Phosphonate Metal–Organic Framework for Enhanced Cooperative Ammonia Capture, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c12430
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12430