S-scheme异质结光催化剂具有独特的电荷转移路径和优异的氧化还原催化性能,在光催化还原CO2等反应能垒比较高的反应中得到应用。但是人们对于S-scheme异质结的缺陷能级对于电荷分离、载流子寿命、表面催化反应的影响并不清楚。
有鉴于此,中国地质大学余家国教授(欧洲科学院院士)、湖北文理学院梁桂杰教授等报道开发了可调控缺陷能级的策略,构筑电子存储池,能够增强载流子寿命,改善S-scheme异质结光催化性能。
通过飞秒瞬态光吸收光谱和理论计算模拟验证,能够增强WO3-x/In2S3 S-scheme异质结光催化剂的光电子释放。通过计算Gibbs自由能,揭示光反应机理,说明WO3-x/In2S3的氧缺陷能够形成不稳定的氧中间体打开决速步骤(H2O氧化生成氧气分子),因此促进H2O光化学氧化反应。
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通过缺陷的独特作用,增加的载流子寿命,使得在没有光敏剂或者牺牲剂的CO2光化学还原反应实现100 %的CO选择性。这项研究展示了控制缺陷能级对于控制S-scheme异质结光催化剂的载流子动力学的重要作用,这能够促进开发更加先进的光催化剂。
参考文献
Feiyan Xu, Ying He, Jianjun Zhang, Guijie Liang, Chengyuan Liu, Jiaguo Yu, Prolonging Charge Carrier lifetime via Intraband Defect Levels in S-scheme Heterojunctions for Artificial Photosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202414672
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414672