电催化分解水长期受制于阳极OER反应动力学缓慢的问题，理性设计自旋有可能解决反应动力学缓慢的难题。根据理论计算，低自旋Fe³⁺（LS, t_2g⁵e_g⁰）是高活性位点，但是如何实验构筑这种位点仍然是个困难。

有鉴于此，清华大学王定胜教授、东北林业大学崔亭亭教授、陈春霞教授、中国科学技术大学付强研究员等报道通过引入多个缺陷位点的方式，在NiFe-LDH构筑LS Fe³⁺位点，构筑了含低自旋Fe³⁺位点的高活性水氧化催化剂。

本文要点

（1）

通过形成配位不饱和的Fe位点，增强d轨道分裂的能垒。这种含有缺陷的催化剂具有优异的OER性能，仅仅244 mV就可以达到500 mA cm^-2工业电流密度，这比传统的高自旋Fe³⁺（HS, t_2g³e_g²）的NiFe-LDH的过电势低110 mV，而且性能比大多数报道的NiFe催化剂更高。

（2）

通过深入的实验和理论计算研究，表明LS Fe³⁺位点比HS Fe³⁺位点更好的降低O*中间体的吸附强度，因此将OER的决速步骤从O*→OOH*变为OH*→O*，而且降低反应的能垒。这项研究有助于开发性能先进的自旋调控OER电催化剂。

参考文献

Yihao Wang, Shanqing Li, Xu Hou, Tingting Cui, Zechao Zhuang, Yunhe Zhao, Haozhi Wang, Wei Wei, Ming Xu, Qiang Fu, Chunxia Chen, Dingsheng Wang, Low-Spin Fe³⁺ Evoked by Multiple Defects with Optimal Intermediate Adsorption Attaining Unparalleled Performance in Water Oxidation, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202412598

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412598