设计钯基甲酸氧化反应(FAOR,formic acid oxidation reaction)催化剂,实现催化活性、途径选择性和抗毒性方面取得重大突破,是个紧迫且挑战性的课题。
有鉴于此,中山大学王成新教授、崔浩教授等报道通过开创一种结合拓扑和化学无序的新型催化剂设计来解决,开发了新型的多孔网络的PdCuLaYMnW高熵非晶合金,记作Net Pd-HEAA,实现了高活性、选择性和稳定的FAOR电催化剂。
这种新型的Net Pd HEAA催化剂达到创纪录的FAOR性能,质量活性和比活性分别达到5.94 A mgPd-1和8.94 mA cm-2,超过以往报道的所有Pd催化剂,而且性能达到先进的铂基催化剂水平。Net Pd HEAA在加速老化测试(ADT)和计时电流法(CA)稳定性测试中都表现了优异的稳定性。
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先进的表征和原位光谱结果表明,无序的原子结构调节Pd位点的几何结构和电子结构,增强了活性中间体的覆盖率,促进了脱氢反应途径,抑制CO的产生/吸附。此外,作为质子交换膜水电解(PEMWE)的阳极催化剂,Net Pd HEAA在1.28 V电势即可获得1 A cm-2的电流密度,并在高腐蚀的电解质中稳定运行>100 h。
参考文献
Xiaohong Tan, Jiarui Wang, Yuhang Xiao, Yingying Guo, Weidong He, Binjie Du, Hao Cui, Chengxin Wang, Engineering Topological and Chemical Disorder in Pd Sites for Record-Breaking Formic Acid Electrocatalytic Oxidation, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202414283
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202414283