含氮废物的电催化还原为生产含氮化学品提供了一种可持续的方法。由于NH2OH作为中间体的不稳定性,高价值羟胺(NH2OH)的选择性合成具有挑战性。
在这里,南方科技大学Yongye Liang,Zhan Jiang,浙江大学Xiang Gao,Xiao Zhang提出了一种合理的电催化剂设计策略,通过抑制进一步还原的竞争途径来促进NH2OH电合成。
文章要点
1)研究人员通过调节其固有活性来筛选具有高能垒的锌酞菁(ZnPc)以进行NH2OH还原。此外,研究人员发现碳纳米管基底表现出显着的NH3产生活性,而ZnPc分子的高覆盖率可以有效抑制这种活性。
2)原位表征表明,NH2OH和HNO是硝酸盐还原为NH3的中间体,并且NH2OH可以在ZnPc电极中富集。在H电池中,优化后的ZnPc催化剂对NH2OH的法拉第效率(FE)为53±1.7%,部分电流密度超过270 mA cm−2,周转频率为7.5±0.2 s−1,它还能从硝酸盐快速电合成环己酮肟,FE为64±1.0%。
参考文献
Tang, Y., Jiang, Z., Yuan, Y. et al. Selective electrosynthesis of hydroxylamine from aqueous nitrate/nitrite by suppressing further reduction. Nat Commun 15, 9800 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-54204-2
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54204-2