甲烷与氧气的光催化氧化偶联有望得到有价值的多碳产物,但其反应性较低。
近日,中国石油大学Zhen Zhao基于晶格氧的电子不对称设计,将铈改性应用于氧化锌负载的金催化剂,以提高偶联活性。
文章要点
1)甲烷转化率超过16000 μmol g-1 h-1,多碳选择性为94.9%,催化耐久性为3天,在更多的热辅助下可以提高到34000 μmol g-1 h-1,乙烷的周转频率为507 h-1,350 nm处的表观量子效率为33.7%。
2)根据系统表征和理论分析,铈掺杂不仅可以促进活性氧的形成,还可以通过操纵金属氧键强度来干预晶格氧的活力,从而导致有利的甲基脱附形成乙烷和快速的水释放。
这项工作为有氧甲烷至乙烷转化的高效光催化剂的合理设计提供了见解。
参考文献
Sun, M., Chen, Y., Fan, X. et al. Electronic asymmetry of lattice oxygen sites in ZnO promotes the photocatalytic oxidative coupling of methane. Nat Commun 15, 9900 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-54226-w
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54226-w