电催化剂缺乏催化ORR和OER的双功能位点,阻碍了可充电金属-空气电池的应用。这是因为ORR和OER在机理上相互限制(mutual constraint),比如相同的含氧中间体,以及吸附能标度关系的限制。
有鉴于此,中国科学院大学张天然副教授、刘向峰教授、南京航空航天大学彭生杰教授等报道高价态Ir单原子修饰在MnOx上(IrSA-MnOx)构成双功能催化剂。
IrSA-MnOx表现了区别的ORR和OER反应路径,其中在高价态Ir位点发生4e- ORR。而且具有新型OER反应机理,化学活化协同机理。这种机理中通过独特的自发化学活化过程产生直接O-O偶联反应。
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IrSA-MnOx表现优异的双功能催化活性,在10 mA cm-2电流密度,OER电位和ORR半波电位之间的区别仅为0.635 V。这项工作打破了催化剂的标度关系,为设计高效多功能电催化剂提供新型方法。
参考文献
Ziyi Yang, Fayuan Lai, Qianjiang Mao, Chong Liu, Shengjie Peng, Xiangfeng Liu, Tianran Zhang, Breaking the Mutual-Constraint of Bifunctional Oxygen Electrocatalysis via Direct O─O Coupling on High-Valence Ir Single-Atom on MnOx, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202412950
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412950