氧化物陶瓷电解质 (OCE) 在固态锂金属 (Li0) 电池应用方面具有巨大潜力,因为理论上它们的高弹性模量可以更好地抵抗 Li0 枝晶生长。然而在实践中,OCE 几乎无法承受高于 1 mA/cm2 的临界电流密度。导致 OCE 击穿的关键问题包括晶界 (GB) 促进的 Li0 渗透、电极-OCE 界面处不受控制的副反应,以及同样重要的缺陷演变(例如空隙生长和裂纹扩展)导致 OCE 内部和表面的局部电流集中和机械故障。
在这里,加州大学欧文分校Huolin L. Xin利用具有非共价 –CH3⋯CF3 键的动态交联非质子聚合物,通过将聚合物框架与离子导电陶瓷混合而开发出一种塑性陶瓷电解质 (PCE)。
文章要点
1)利用原位同步加速器 X 射线技术和低温透射电子显微镜 (Cryo-TEM),发现 PCE 通过两步动态缺陷去除机制表现出自修复/修复能力。
2)这显著抑制了 Li0 渗透和化学机械降解的热点的产生,导致 1 mA/cm2 下 Li0-Li0 电池的耐久性超过 2000 小时。
3)通过在 PCE 和 Li0-阳极之间引入聚丙烯酸酯缓冲层,在与 4.2 V 零应变阴极配对时实现了 >3600 次的长循环寿命,所有这些都在接近零的堆栈压力下进行。
参考文献
He, Y., Wang, C., Zhang, R. et al. A self-healing plastic ceramic electrolyte by an aprotic dynamic polymer network for lithium metal batteries. Nat Commun 15, 10015 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-53869-z
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53869-z