由氧化还原活性供体和受体分子组成的有机电荷转移复合物（OCTC）是一种极具应用前景的电极材料，可以解决可充电电池中有机电极的低功率和低循环稳定性问题。OCTC中强烈的分子间相互作用，如π-π相互作用和氢键，能够实现高电子电导率并抑制对溶剂的溶解度。然而，尽管各自的供体和受体分子具有固有的氧化还原能力，但OCTC的完全氧化还原活性尚未实现。近日，首尔大学Kisuk Kang、浦项科技大学Jihyun Hong研究发现，OCTC的有限氧化还原活性源于电解质结合的络合物形成，这削弱了特征性分子间相互作用，从而阻碍了氧化还原反应，特别是在锂基电解质中。

本文要点：

1) 研究发现，使用锌水性电解质可以大大降低OCTC（吩嗪（PNZ）-7,7,8,8-四氰基醌二甲烷（TCNQ），即PNZ-TCNQ，并且具有优异的循环稳定性，在100次循环中保持88%的最大容量。

2) 完全的氧化还原反应实现了高电极能量密度，在锌水电池中提供了≈10 mAh cm⁻²的面积容量（580µm厚的电极）。这些发现阐明了电荷存储机制中有机电极和电解质之间的复杂相互作用，突出了电解质设计在开发有机电极材料中的重要性。

参考文献：

Sechan Lee et.al Unlocking the Full Redox Capability of Organic Charge-Transfer Complex in High-Loading Electrodes for Organic Rechargeable Batteries Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202404116

https://doi.org/10.1002/aenm.202404116