增强丰富的红外光区间能量对于光催化还原CO2的工业化的关键,Plasmonic半导体是非常重要的吸收低能量红外光吸收产生热电子,但是调控热电子用于增强CO2还原制备CH4仍然是个挑战。
有鉴于此,大连民族大学张振翼教授等报道提出了单原子层(SAL, single-atom-layer)金属化的概念,增强IR热电子的产生,促进热电子用于plasmonic光催化还原CO2制备CH4。
这项研究使用W18O49@W-Sn纳米线阵列,其中Sn2+离子修饰在W18O49表面暴露氧原子上,从而构筑表面W-Sn SAL层。Sn单原子能够增强W18O49 NWA的plasmonic IR吸收,W-Sn SAL层不仅促进CO2分子吸附,而且降低反应能垒,导致吸热的CO质子化过程变为放热过程。
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W18O49@W-Sn纳米线阵列的IR光催化还原CO2的CH4选择性达到>98 %,催化活性比没有修饰W-Sn SAL的W18O49 NWA高9.0倍。这种SAL金属化策略能够应用于其他plasmonic半导体促进CO2还原反应的CH4产物选择性。
参考文献
Na Lu, Xiaoyi Jiang, Yongan Zhu, Linqun Yu, Shiwen Du, Jindou Huang, Zhenyi Zhang, Single-Atom-Layer Metallization of Plasmonic Semiconductor Surface for Selectively Enhancing IR-Driven Photocatalytic Reduction of CO2 into CH4, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202413931
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413931