催化剂的曲面对于催化反应性能起到决定性的影响,但是由于缺乏合成的样品人们对于多孔催化剂的负高斯曲面的影响并不清楚。双连续多孔结构能够作为负高斯曲面的模型,但是通常难以制备得到双连续多孔催化剂,
有鉴于此,上海交通大学麦亦勇教授、徐富贵等报道通过MOF作为前体,使用聚合物作为模板,合成了具有Schwarz P表面的双连续介孔单原子Fe催化剂(bicontinuous mesoporous Fe single-atom catalyst),记作bmFeSAC,表现优异的碱性ORR电催化活性。
这种bmFeSAC催化剂具有非常高的比表面积(916 m2 g-1),均匀的Fe-N4单原子活性位点,Fe的含量达到1.80 wt %。连续通道使得Fe-N4单原子的利用率非常高,负高斯曲面使得反应能垒非常低。当bmFeSAC作为ORR电催化剂,碱性OER半波电位达到0.931 V vs RHE,是目前性能最好的电催化剂。
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这项研究表明双连续多孔结构能够增加催化活性位点的利用率,因此改善催化活性,而且能够通过负高斯曲面调节催化剂的电子结构。
参考文献
Zhi Xu, Tianyu Xiao, Yinghua Li, Yi Pan, Chen Li, Pan Liu, Qing Xu, Feng Tian, Liang Wu, Fugui Xu, Yiyong Mai, Assessing the Effect of a Schwarz P Surface on the Oxygen Electroreduction Performance of Porous Single-Atom Catalysts, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202416204
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202416204