电催化亚硝酸盐还原为有价值的氨是一种绿色、可持续的传统哈伯-博施氨合成法的替代方法,但在低亚硝酸盐浓度下,氨生产的活性和选择性仍然较差。
在此,湖南大学Yongwen Tan报道了一种纳米多孔金属间单原子合金CuZn(np/ISAA-CuZn)催化剂,该催化剂具有完全隔离的Cu-Zn活性位点,可实现中性亚硝酸盐还原反应,NH3法拉第效率超过95%,最高能量效率约为59.1%,电位范围为−0.2至−0.8 V vs.RHE。
文章要点
1)np/ISAA-CuZn电催化剂在膜电极组装条件下能够以500 mA cm−2稳定运行220小时,稳定的NH3法拉第效率约为80%,NO2去除率约为100%。
2)一系列原位实验研究结合密度泛函理论计算表明,孤立的Cu-Zn活性位点的强电子相互作用改变了质子化吸附物种,有效缓解了*NO2的质子化势垒,从而大大促进了NO2−选择性还原为NH3。
参考文献
Lan, J., Wang, Z., Kao, Cw. et al. Isolating Cu-Zn active-sites in Ordered Intermetallics to Enhance Nitrite-to-Ammonia Electroreduction. Nat Commun 15, 10173 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-53897-9
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53897-9