电化学CO2还原反应(CO2RR)被认为是一种有前途的策略,通过将CO2转化为必需化学品来减少碳排放。尽管在中性和碱性介质中取得了重大进展,但由于条件恶劣,在酸性条件下实施CO2RR仍然具有挑战性,尤其是在生产高价值多碳产品方面。
在这里,中山大学Yi Wang,Shuqin Song,香港城市大学Zhanxi Fan报道了Cu-btca(btca=苯并三唑-5-羧酸)金属有机骨架(MOF)纳米结构可以在酸性环境中充当CO2RR的稳定催化剂。
文章要点
1)Cu-btca MOF在电解过程中经历相变和形态演变,形成稳定的多孔Cu-btcaMOF网络。所得MOF网络在强酸性电解质中以300mA/cm2的流动电池表现出对乙烯和多碳产品的出色选择性,法拉第效率分别为51.2%和81.9%。
2)机理研究发现,Cu-btca MOF网络可以限制质子还原以抑制氢气释放,并维持较高的局部*CO浓度以促进CO2RR。理论计算表明,Cu-btca MOF中的两个相邻Cu位点为碳碳偶联提供了有利的微环境,从而促进了多碳生产。
这项工作表明,合理的MOF结构控制可以在强酸性条件下实现高选择性和高效的CO2电还原为多碳产物,从而实现实际应用。
参考文献
Jinli Yu, et al, In Situ Phase Transformation-Enabled Metal−Organic Frameworks for Efficient CO2 Electroreduction to Multicarbon Products in Strong Acidic Media, ACS Nano, 2024
DOI: 10.1021/acsnano.4c12245
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c12245