开发能够兼容海水的电化学制备H2O2技术是利用海岸区域资源利用的先进技术。但是如何设计高效且稳定的非贵金属催化剂用于2e- ORR仍然是个巨大挑战,这是因为海水中存在腐蚀性Cl-离子。
有鉴于此,合肥工业大学吕珺教授、沈王强、海南大学/华中科技大学张建教授、华中科技大学卢兴教授等首次报道了新型氮/氧原子自掺杂的缺陷丰富纳米碳催化剂,记作NO-DC700。
这种催化剂是从丝素蛋白衍变得到,具有低毒性,而且价格便宜。NO-DC700催化剂在电催化制备H2O2的性能高达4997 mg L-1 h-1,法拉第效率高达96.5 %。在20 h连续工作之后生成4.3 wt %的H2O2溶液,这是目前报道最高的中性天然电解液电催化性能。
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理论计算表明NO-DC700催化剂的优异2e- ORR性能来自石墨氮和C-OH之间的协同作用,能够阻碍Cl-吸附,促进OOH*吸附。和Fenton体系结合,能够快速降解有机污染物,对海水中的藻类灭活,展示了沿海地区的富营养化和赤潮污染的能力。
这项工作展示了海水电催化合成H2O2的前景,为开发海洋能源提供机会。
参考文献
Xinyu Wang, Wangqiang Shen, Chang Zhang, Yuzhong Huang, Jian Zhang, Jun Lv, Xing Lu, A Chlorine-Resistant Self-Doped Nanocarbon Catalyst for Boosting Hydrogen Peroxide Synthesis in Seawater, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202419049
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202419049