通过分子吸附分离对物理性质类似的分子进行分离是个具有挑战性的课题,有鉴于此,南开大学李兰冬教授、刘珊珊等报道设计调控分子筛吸附材料,实现陷阱门效应(trap door effect)精确选择性分离CO2-C2H2混合物。
开发了Sr交换的钾-斜发沸石(Clinoptilolite)(斜发沸石是含水的钠、钾、钙的铝硅酸盐矿物,晶体多为透明板状),记作Zr/K-HEU,在CO2/C2H2选择性分离表现达到48.0的优异选择性,CO2动态吸附达到0.96 mmol/g。Sr/K-HEU分子筛的价格便宜,具有优异的循环利用,因此Sr/K-HEU具有实用前景。
三维电子衍射表征展示了Sr/K-HEU的精确结构,DFT理论计算揭示了客体分子和外骨架阳离子门控阳离子之间的相互作用。处于十元环的Sr2+阳离子作为分子门控,能够选择CO2通过,避免C2H2进入。
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这项工作展示了一种新颖的分子筛分子门控例子,能够用于挑战性的CO2-C2H2分离,不仅拓展了分子门控的概念,而且改善了目前对分子门控现象的理解。
参考文献
Molecular Trapdoor in HEU Zeolite Enables Inverse CO2‐C2H2 Separation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202419091
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419091