通过可再生电能将低浓度工业废气中的CO2直接转化为高附加值产物实现了一种符合可持续发展的CO2利用路线,能够减少CO2分离和纯化的成本以及能源消耗。但是电催化转化低浓度CO2制备高附加值化学品通常面临CO2转化速率缓慢以及含碳中间体表面吸附强度较弱的问题。
有鉴于此,南京大学朱文磊教授等报道制备了精确调控的Cu(111)/Cu2O(111)界面浓度的Cu催化剂,从而优化反应决速步骤,降低中间体吸附的热力学能垒。
通过这种界面工程,稀释CO2(5 %)气体的电催化反应实现了51.9±2.8 %的法拉第效率和34.5±6.4 mA cm-2的C2+产物部分电流密度,性能超过了达到了目前最好的低浓度CO2电催化转化。
(2)
与以往提出的CO2活化步骤是控制反应速率的认识不同,作者发现在稀释CO2的电催化反应中,反应决速步骤变成在Cu0/Cu+界面位点的生成*COOH(*CO2+H2O→*COOH+OH-(aq)),因此实现了稀释浓度CO2电催化转化更好的C2+产物选择性。
参考文献
Xie, L., Cai, Y., Jiang, Y. et al. Direct low concentration CO2 electroreduction to multicarbon products via rate-determining step tuning. Nat Commun 15, 10386 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-54590-7