钙钛矿氧化物的有限的催化活性限制了钙钛矿氧化物在高温电催化领域的应用。溶出策略是一种只能策略在钙钛矿载体表面富集高活性晶相，产生杂相异质结。但是目前还没有方法对这种复合结构的催化功能准确解释。

有鉴于此，厦门大学孙毅飞副教授、中山大学黄继杰副教授等报道对一系列钙钛矿薄膜（La_0.4Ca_0.4Ti_0.94Ni_0.06O₃, LCTN）在溶出方法处理形成的Ni或NiO纳米粒子的电催化还原CO₂性能进行定量的分析。

本文要点：

（1）

通过跨尺度电化学表征和DFT理论计算模拟，明确的表明了纳米粒子/钙钛矿的界面长度于CO₂RR催化活性之间具有密切的严格关系。

（2）

NiO/LCTN边界的活性位点本征反应速率在800 ℃的最高TOF达到7.05±0.75×10⁴ s^-1，比Ni/LCTN或LCTN高2.5倍和4个数量级。从头算分子动力学（AIMD）计算结果表明NiO/LCTN界面的CO₂分子吸附能够表现为解离势能更低的双齿碳酸盐结构。此外，验证了多重增强作用NiO/LCTN界面的氧交换的多重增强作用，这种增强作用于相邻TiO₆八面体之间的氧跳跃有关。通过近常压X射线光电子能谱表征（NAP-XPS）测试CO₂电解反应，发现NiO/LCTN界面能够稳定氧化态的碳中间体物种，提高无定形碳的起始电位，避免无定形碳的聚集。

参考文献

Xiaoxin Zhang, Xiao Xiao, Qiuyue Zhang, Zhou Chen, Chang Jiang, Mingshu Chen, Ning Yan, Shidi Mo, Meng Wu, Jianhui Li, Jijie Huang*, Abdullah N. Alodhayb, Xianzhu Fu, Min Chen, Xinchun Lv, and Yifei Sun*, Quantitative Unraveling of Exsolved Heteroboundaries for High-Temperature Electrocatalysis, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11274

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11274