由于单一光化学过程中能量/质量传递缓慢、化学驱动力不足，甲烷(CH4)光催化升级为增值化学品，尤其是C₂产品，意义重大但具有挑战性。

在此，中科院苏州纳米所Yong Xu，厦门大学黄小青教授，西安交通大学Maochang Liu在用Cu₉S₅和Cu单原子(Cu₉S₅/Cu-CCN)修饰的结晶氮化碳(CCN)上实现了太阳能驱动的CH₄氧化为乙醇(C₂H₅OH)。

文章要点

1）光热效应和光催化的结合克服了CH₄到C₂H₅OH的转化瓶颈，Cu₉S₅是将太阳能转化为热能的热点。原位表征表明，Cu单原子作为电子受体将O₂还原为·OOH/·OH，而Cu₉S₅充当空穴受体和CH₄吸附、C−H活化和C−C偶联的位点。

2）理论计算表明，Cu₉S₅/Cu-CCN通过稳定·CH₃和·CH₂O降低了C−C偶联能垒。令人印象深刻的是，C₂H₅OH的生产率达到549.7 μmol g^–1 h^–1，选择性为94.8%，表观量子效率为0.9%(420 nm)。这项工作为CH₄转化为增值化学品提供了一条可持续的途径。

参考文献

Xue, F., Zhang, C., Cheng, C. et al. Selective light-driven methane oxidation to ethanol. Nat Commun 15, 10451 (2024).

DOI：10.1038/s41467-024-54835-5

https://doi.org/10.1038/s41467-024-54835-5