采用富镍LiNixCoyMn1−x−yO2(x>0.7)正极的锂金属电池有望突破目前锂离子电池的能量密度极限。然而,含有游离活性溶剂的传统电解质极易分解,尤其是在锂阳极和高压阴极的界面处。
在此,华中科技大学黄云辉教授,Henghui Xu,武汉理工大学Zhuo Li开发了一种复合准固体电解质(CQSE),利用硫酸化Al2O3(S-Al2O3)桥接的三醋酸纤维素(CTA)来稳定电解质和电极之间的界面。
文章要点
1)S-Al2O3通过与阴离子的配位相互作用竞争性地解离Li+,从而促进形成以普遍的离子对和聚集体为特征的独特溶剂化结构。此外,S-Al2O3与CTA的配位形成S-Al2O3桥接的CTA分子链网络,增强了CQSE的机械强度并固定了自由液体分子。
2)CQSE在室温下表现出高达7.4MPa的增强拉伸强度和1.8×10−3 S cm−1的高离子电导率。此外,CQSE不仅可以抑制电极-电解质副反应,还可以形成富含无机物的固体/阴极电解质中间相。
3)因此,Li|CQSE|LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2(NCM83)电池在1 C下经过1000次循环后仍保留84%的容量,而软包电池在0.5 C下经过250次循环后仍保留80%的容量。
参考文献
Yi Hu, et al, Strengthened High-Concentration Quasi-Solid Electrolytes for Lithium Metal with Ultralong Stable Cyclability, ACS Nano, 2024
DOI: 10.1021/acsnano.4c09760
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c09760