调节非贵金属单原子催化剂的配位环境对于增强催化活性非常重要，但是这种方法的效果与载体的结构设计密切相关。

有鉴于此，扬州大学田静琦教授、蒋腾飞副教授、华北电力大学徐忠菲博士、南特大学Romain Gautier等报道通过简单的HCl刻蚀，在TiO₂上修饰纳米台阶（nanostep），因此调控Co单原子的配位环境。

本文要点：

（1）

实验和理论计算结果表明，纳米台阶TiO₂催化剂能够在台阶位点选择性修饰Co-P₃位点，但是平面TiO₂形成的是四配位Co-P₃O。

（2）

Co-P₃位点能够显著增强HER催化活性，Co-P₃位点质量活性比平面TiO₂上的Co-P₃O高8.3倍。配位不饱和的TiO₂台阶边缘位点上，载体通过Ti-P-Co向Co-P₃位点产生更多电子转移。通过纳米台阶结构的电场放大能够提高电子累积，改善HER反应过程中H₂O分子解离和OH*/H*吸附/脱附的反应能垒。

参考文献

Sheng Qian, Tengfei Jiang*, Junhua Wang, Wenzhi Yuan, Dailing Jia, Ningyan Cheng, Huaiguo Xue, Zhongfei Xu*, Romain Gautier*, and Jingqi Tian*, Surface Nanosteps Modulate the Local Environment of Co Single Atoms to Boost the Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, ACS Catal. 2024, 14, 18690–18700

DOI: 10.1021/acscatal.4c05624

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c05624